Dal 1872 fu titolare della cattedra di astrofisica all'Università di Lipsia. Fu autore di svariate pubblicazioni sulla fotometria e l'analisi spettrale, ed un libro sulla natura delle comete.
Scoprì l' illusione di Zöllner, a lui intitolata, nella quale linee parallele appaiono diagonali all'occhio umano. Dimostrò con successo la teoria di Christian Doppler sull'effetto del moto sul colore delle stelle, ed il conseguente spostamento delle linee di assorbimento, tramite l'invenzione di uno spettroscopio molto sensibile da lui battezzato "Reversionspetroscope".
Dimostrò inoltre che lo spostamento del rosso era dovuto anche alla variazione nelle intensità luminosa stellare, misurata con l'aiuto del suo "Astrofotometro". Fu il primo a misurare la magnitudine apparente del Sole, ottenendo un ottimo risultato, che si discosta dal valore moderno di meno di 0,1.