Il lavoro di riordino e inventariazione della documentazione riguardante il primo secolo e mezzo di attività dell'Istituto, vale a dire il periodo compreso tra il secolo XIX e la prima metà del Novecento, si è svolto tra il 1993 e l'inizio del 1998. Si tratta di un'ingente documentazione, pari a una ventina di metri lineari.
In precedenza tutto il materiale, a partire dalle più antiche carte (risalenti al momento in cui la sede dell'Osservatorio fu trasferita dal Palazzo dell'Accademia delle Scienze a Palazzo Madama) era conservato, senza ordine alcuno, negli scantinati dell'Osservatorio, all'interno di grandi scatole di cartone. In assenza di inventari o indici che permettessero l'individuazione di precedenti classificazioni, è stato necessario procedere ad una dettagliata analisi della totalità delle carte al fine di ottenere un panorama quanto più esaustivo possibile della situazione, in vista della ricostituzione di serie omogenee.
L'assenza di precedenti riordini (ad eccezione di una piccola parte della documentazione più antica, verosimilmente sistemata nei primissimi anni del Novecento) rendeva necessario impostare l'intera classificazione secondo criteri in gran parte originali.
Seppur definita a posteriori, l'organizzazione delle serie archivistiche ha tuttavia inteso conservare all'interno della sua struttura una sufficiente flessibilità, in grado di rispettare ogni eventuale indizio di interventi precedenti qualora questi fossero emersi nel corso del lavoro.