Nel "Piano per la Specola di Brera", compilato nel 1772 sulla base di consigli e suggerimenti di Ruggero Boscovich per servire come regolamento per l'Osservatorio, si legge: "Dovrà il Sopraintendente della Specola mettersi in regolare carteggio con alcuni de' più importanti Osservatori d'Europa, come quello di Greenwich, Parigi, Bologna." Questa norma può essere considerata l'atto di fondazione dell'archivo dell'Osservatorio, che si è conservato sostanzialmente intatto e che, allo stato attuale, risulta il più grande tra quelli degli osservatori italiani, con documentazione dal 1740 circa al 1960 circa. La quantità della documentazione è proporzionale all'importanza della Specola di Brera che, nel corso del Settecento, fu una delle più rilevanti d'Europa e nella quale lavorarono, nel secolo successivo, due personalità del calibro di Giovanni Virginio Schiaparelli e Giovanni Celoria.
L'archivio subì, a partire dal 1837, vari tentativi di riordino, ma deve la sua struttura attuale soprattutto a Schiaparelli, direttore tra il 1862 ed il 1900, che alternò all'attività osservativa quella di storico dell'astronomia ed utilizzò il materiale dell'archivio storico per studi sulla Specola milanese.
Le serie principali dell'archivio (l'Archivio Amministrativo, la Corrispondenza Scientifica, i Fondi degli Astronomi, le varie serie di osservazioni) sono state quindi stabilite dallo Schiaparelli e sono state mantenute ed integrate durante l'ultimo riordino.
Di più: la struttura dell'archivio di Brera è servita (pur nel rispetto delle varie individualità) come modello per il riordino degli archivi di altri osservatori astronomici.
Dopo il pensionamento di Schiaparelli nessuno si occupò più di mantenere in ordine l'archivio storico fino al 1983, quando si decise di avviare il riordino e l'inventariazione del materiale fino al 1917, operazione che portò alla pubblicazione del primo inventario di archivio.
Con il passare degli anni altra documentazione venne ritrovata un po' dappertutto, specialmente tra i volumi della biblioteca antica e nell'archivio di deposito. Tale documentazione è oggetto del riordino intrapreso nell'ambito del progetto "Specola 2000". Oltre all'archivio dell'Osservatorio a Brera sono conservati parte di archivi prodotti da altre istituzioni: l'Accademia fisio-medico-statistica di Milano, il Comitato Astronomico Nazionale (C.A.N.), l'Associazione Italiana di Aerotecnica e la Società Astronomica Italiana.