La ricomposizione dell'archivio storico dell’Osservatorio astrofisico di Arcetri ha avuto un percorso piuttosto complesso ed articolato in recuperi ed acquisizioni.
Nel corso degli anni Novanta del Novecento, in seguito a lavori di ristrutturazione della Biblioteca e di alcuni locali dell'Osservatorio, sono stati rinvenuti faldoni contenenti materiale documentario di vario tipo (lettere, bozze di articoli, manoscritti, resoconti di osservazioni etc.) che hanno rivelato fin da subito il loro valore storico. Si trattava di 31 contenitori di cui una parte relativa alla storia più recente dell'ente e una parte relativa alle attività di Antonio e Giorgio Abetti, che furono direttori dell'Osservatorio rispettivamente dal 1894 al 1922 e dal 1922 al 1953. Di particolare interesse in questo nucleo le lettere di George Ellery Hale a Giorgio Abetti relative alla costruzione della torre solare ed i numerosi documenti relativi alle osservazioni fatte. Nei mesi successivi sono stati trovati in altri locali dell’Osservatorio documenti amministrativi e contabili.
Nel 1998 la Sovrintendenza Archivistica per la Toscana ha effettuato alcuni sopralluoghi per verificare la consistenza del fondo riconoscendone subito il notevole interesse storico. Nel 2003, grazie alla collaborazione dell'Istituto e Museo di Storia della Scienza di Firenze, sono stati recuperati quelli che si credevano essere tutti gli atti antichi dell'Osservatorio, in particolar modo una ricca documentazione appartenente al fondo Antonio Abetti ed alcuni faldoni di corrispondenza relativi alla spedizione De Filippi in Karakorum nel 1913-1914. Inoltre nella primavera del 2007 l'Istituto e Museo di Storia della Scienza ha rinvenuto altro materiale di pertinenza dell'Osservatorio e, dopo alcuni sopralluoghi che hanno confermato questa ipotesi, il materiale è stato acquisito. Si trattava di circa 60 pezzi, tra buste, registri e pacchi, che riguardavano tra l'altro le osservazioni più antiche, risalenti anche all'epoca in cui l'Osservatorio era ancora sulla torre, la "Specola", di Palazzo Torrigiani in via Romana.
Un'ulteriore acquisizione è avvenuta nel 2006 allorché sono state acquistate presso un antiquario americano alcune carte riconducibili a Giovan Battista Donati. Le lettere, inviate a Donati da eminenti scienziati italiani e stranieri quali Le Verrier, Secchi, Tacchini, Schiaparelli, Delaunay, etc, coprono un periodo che va dal 1854 al 1872. Tale fondo conferma la rete di relazioni internazionali che G.B. Donati aveva tessuto anche ai fini della realizzazione di campagne osservative di singoli eventi astronomici. Testimonianza ne è, ad esempio, la ricchissima documentazione posseduta relativa all'aurora boreale del 1872 dove emergono contatti con tutte le latitudini del mondo.
Nel 2012 furono ritrovate, in seguito a lavori di manutenzione di alcuni locali dell’Osservatorio, altre carte sia di tipo scientifico che amministrativo.
A completamento del quadro occorre segnalare un prezioso "ritrovamento" all'interno dell'Osservatorio di una cartella contenente circa 130 lettere di Padre Angelo Secchi a Pietro Tacchini (1865 -1877), donate nel 1939 dal nipote di Tacchini a Giorgio Abetti.